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化工学院黄婷婷副教授在加氢脱硫领域取得新进展

作者:黄婷婷 来源:化工学院 责任编辑:杜宗杰终审:张岩 点击: 日期:2025-02-20

目前,世界各国对石油能源的依赖程度依旧很高。但是为了应对原油重质化和劣质化的趋势以及愈发严峻的环境污染问题,世界各国已设立了相关的法案以限制柴油中的硫含量,超低硫柴油(ULSD)的生产研究已成为科研工作者研究的热点。加氢脱硫(HDS)工艺作为生产ULSD的主要手段,其催化剂活性相的定向构建尤为关键。目前常用的MoS2基催化剂由于其有限的活性位点和半导体性质,严重限制了其HDS性能。而1T-MoS2扭曲的八面体结构和独特的类似于金属的性质使其具有了更大的层间距以及更高的电子传输性能。上述1T相结构的优异性质使得MoS2基催化剂实现超深度HDS成为可能。基于上述能源背景,化工学院黄婷婷副教授在Journal of Catalysis期刊发表题为“Targeted fabrication of 1T-MoS2enriched nanosheets vertically oriented on spiny-shaped nanospheres with sufficient sulfur vacancies and “rim” sites for co-enhancing the hydrodesulfurization activity and hydrogenation selectivity”的研究论文,研究生武文哲为第一作者,黄婷婷副教授为通讯作者。

图1 MoS2竖直生长的富含1T相的多刺球形HDS催化剂的制备示意图

该研究工作提出了一种新颖的溶剂诱导胶束限域的Mo-CTA+复合物自组装(SIMMS)策略,以Mo-CTA+为钼源前体,CTAB胶束为模板,在水-乙醇-甘油的混合溶剂中自组装形成溶剂热前体,并在适度还原性的硫源氛围下定向合成了MoS2竖直生长的富含1T相的多刺状体相球形HDS催化剂。在这一策略中,首先通过强静电作用将钼源和CTAB组装为Mo-CTA+,以避免钼源团聚而形成尺寸较大的多钼酸根阴离子。与此同时,CTAB分子自组装成球形胶束,并通过范德华力吸附Mo-CTA+,最终获得具有可控成核位点数量的球形前体。在混合硫源的硫化作用下,适当的还原性可以控制MoS2结晶过程中晶种的形成和晶体生长,而CTAB可调节和控制MoS2的生长过程和微观形态,并最终保留在MoS2纳米层之间,以扩大其层间间距并稳定1T相结构。最终可控地制备出MoS2纳米片垂直取向的富含1T的多刺纳米球。

图2MoS2-75%/0.25和MoS2-H催化剂的加氢脱硫活性及选择性

该研究报道的MoS2竖直生长的富含1T相的多刺状体相球形HDS催化剂与传统水热法制备的催化剂相比,SIMMS法制备的催化剂具有高浓度1T相和独特的垂直取向的MoS2结构,可以充分暴露S空位以及"rim"和"rim-like"位点,从而实现HDS活性和HYD选择性的同步提高。与此同时,在这些催化剂的加氢脱硫(HDS)反应中,具有最多硫空位以及"rim"和"rim-like"位点的MoS2-75%/0.25催化剂能达到最高的HDS性能(99.1%)和SHYD/DDS(4.76),远超过常规水热法制备的MoS2-H催化剂(HDSDBT%=46.0%,SHYD/DDS=0.90)。

该策略为在深度HDS反应中应用富含1T相的垂直取向MoS2开辟了可能性,为设计高效HDS催化剂提供了新思路,具有广泛的应用前景。该工作得到了国家自然科学基金青年科学基金项目、山东省自然科学基金青年项目、重质油全国重点实验室开放课题项目的资助。

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